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　　結(jié)構(gòu)復雜多樣的天然產(chǎn)物一直以來都是小分子藥物發(fā)現(xiàn)的重要來源，盡管天然產(chǎn)物結(jié)構(gòu)豐富多樣但其自然來源往往十分有限，難以對其化學性質(zhì)及生物活性開展深入研究，因此，如何簡潔、高效、大量地獲得具有特定結(jié)構(gòu)天然產(chǎn)物及其類似物成為天然產(chǎn)物化學合成、生物合成及有機合成方法學的重要研究內(nèi)容。 

　　細胞松弛素是一大類由聚酮和氨基酸雜合而成，結(jié)構(gòu)新穎，活性顯著的真菌次生代謝產(chǎn)物。近年來國內(nèi)植物化學家陸續(xù)分離獲得了一系列結(jié)構(gòu)復雜多樣、具有一定抗腫瘤活性的細胞松弛素類多聚體，吸引了國內(nèi)外眾多合成化學家的關(guān)注。2018中國科學院昆明植物研究所天然產(chǎn)物合成化學團隊以仿生鄰苯醌[5+2]雜二聚反應(yīng)為關(guān)鍵反應(yīng)完成了該家族第一例細胞松弛素三聚體asperchalasine A的全合成 (Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 14221-14224)。 

圖1 代表性細胞松弛素多聚體天然產(chǎn)物 

　　近日，該團隊在前期工作基礎(chǔ)上，利用生源啟發(fā)的網(wǎng)絡(luò)分析策略(Bioinspired Network Analysis)，從epicoccine和asponchalasinB、D片段出發(fā)，以鄰苯醌[5+2]雜二聚反應(yīng)，光引發(fā)[2+2]環(huán)加成串聯(lián)擴環(huán)重排反應(yīng)，及PMe₃介導的MBH類型反應(yīng)，完成了10余個代表性細胞松弛素多聚體的系列全合成。該工作對揭示細胞松弛素多聚體的生源合成途徑和發(fā)現(xiàn)新的天然產(chǎn)物、合成策略提供了重要的參考價值，也對進一步藥理活性的研究提供了重要基礎(chǔ)。 

圖2 細胞松弛素多聚體的匯聚式全合成 

　　該工作以“Biosynthetically inspired divergent syntheses of merocytochalasans”為題近期發(fā)表在Chem期刊上，博士生龍先文和吳海為共同第一作者，鄧軍研究員為論文通訊作者。上述研究工作得到了國家自然科學基金(21871278)，中國科學院西部之光和云南省重點項目等資助。 

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